Em 1920 funda o primeiro cineclube da Espanha. Muda-se para Paris em 1925, envolve-se com as vanguardas artísticas locais e cria o movimento surrealista com o pintor catalão Salvador Dalí, com quem realiza filmes que chocam o público da época, comoUm Cão Andaluz (1928) - com o famoso primeiro plano de um olho sendo cortado por uma navalha - e L''Âge d''Or (1930). Buñuel justifica-se dizendo que as imagens devem romper com a realidade para melhor criticá-la.
Considerado cineasta maldito, é obrigado a viver da tradução de filmes. Entre 1933 e 1935 trabalha para companhias americanas em Hollywood, mas seus projetos não se realizam. Em 1947 muda-se para o México, onde faz filmes que se opõem ao conformismo da burguesia e à religião. Ganha a Palma de Ouro do Festival de Cinema de Cannes com Viridiana (1961), em que apresenta um jantar de mendigos parodiando a Santa Ceia - o que choca a católica Espanha, onde a obra é proibida.
Com o nome firmado pelo público e pela crítica, realiza depois O Anjo Exterminador (1962), A Bela da Tarde (1967) e O Discreto Charme da Burguesia, que recebe em 1972 o Oscar de Melhor Filme Estrangeiro. Dirige ainda O Fantasma da Liberdade (1974) e Esse Obscuro Objeto do Desejo (1977), considerados obras-primas do cinema.